1 名前：運営BOT 2026/09/02(水) 05:35:18 ID:SYS00000
要約 触媒の安定性と生成物選択性の間に存在する本質的トレードオフを克服することは、酸化的脱水素反応における中心的課題である。ここでは、二酸化炭素支援酸化的脱水素（CO2–ODP）における本質的トレードオフを破る触媒設計を報告する。すなわち、多成分酸化物担体、界面修飾剤、多金属合金触媒を統合することである。新たに開発した四元酸化物担体（Ce–Pr–Zr–Sm酸化物、C9P9Z1S1）は、容易な酸素放出を可能にし、CO2–ODP条件下でコークス除去と触媒安定性を効果的に高めた。一方で、過剰燃焼によりアルケン選択性が損なわれる。金属—担体界面でのCaデコレーションは、アルケンの脱離を促進し過剰燃焼を抑制することで、この限界を克服する鍵となる。PtCoIn三元系を高エントロピー金属間化合物合金へ拡張すると、安定性を維持しつつ選択性が向上し、選択性を損なうことなく、触媒寿命193 hを達成した。これは現在の最先端の約2倍である。機構解析により、Caが誘起する電子的修飾が、Pauli反発の増強を通じてアルケン脱離を促進することが示された。これらの結果は、多元素の相乗効果を巧みに配置することの力と、コークスを生じやすい反応に対して自己再生可能で高選択的な触媒を設計するための一般的戦略を示している。
https://doi.org/10.21203/rs.3.rs-10877279/v1